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胡征教授课题组在《自然-通讯》发表单位点催化剂的简便构筑方法、原理及性能研究的论文

科学研究

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胡征教授课题组在《自然-通讯》发表单位点催化剂的简便构筑方法、原理及性能研究的论文

分类:
科研进展
作者:
来源:
2019/04/17 16:08
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【摘要】:
介观化学教育部重点实验室胡征教授课题组在单位点催化剂的方便构筑、机理及性能研究方面取得重要进展,题为“Thesimplestconstructionofsingle-sitecatalystsbythesynergismofmicroporetrappingandnitrogenanchoring”的论文发表于《自然-通讯》(NatureCommunications,2019,10,1657)。实

     介观化学教育部重点实验室胡征教授课题组在单位点催化剂的方便构筑、机理及性能研究方面取得重要进展,题为“The simplest construction of single-site catalysts by the synergism of micropore trapping and nitrogen anchoring”的论文发表于《自然-通讯》(Nature Communications, 2019, 10, 1657)。实验工作主要由博士生张志琦、理论研究主要由硕士生陈玉刚、球差电镜表征主要由固体微结构国家重点实验室博士生周丽旗完成,通讯作者为南京大学化学化工学院的吴强教授、胡征教授和现代工程与应用科学学院的王鹏教授。

    单位点催化剂(文献中也时常称为单原子催化剂)是负载型催化剂的极限,因其最大的原子利用率、独特的催化性能、均一的配位环境等特点成为近年来科学研究的前沿热点。金属单原子表面能高,容易团聚,其制备过程通常较为复杂,因此,方便地构建稳定性高的单位点催化剂对于开展相关基础或应用研究意义重大。

    胡征教授领衔的能源纳米材料物理化学课题组长期围绕纳米/介观结构新材料的生长机理、材料设计、能源转化/储存功能及其调控机制开展研究工作,取得了系列重要进展。近年来他们发展了具有自主知识产权的技术路线,开发出具有新颖介观结构、高比表面积、微孔-中孔-大孔共存、便于掺杂调变的碳基纳米笼新材料,展现出一系列十分优异的能源转化及储存性能[见:Acc. Chem. Res. 50(2017)435; Adv. Mater. 24(2012)347, 24(2012)5593, 27(2015)3541, 29(2017)1604569, 29(2017)170047031(2019)1804799ACS Catal. 5(2015)1857, 5(2015)6707, 8(2018)8477; Nano Energy 12(2015)657, 57(2019)34; Science Bulletin 62(2017)1365]

    本项研究中,他们以氮掺杂碳纳米笼(hNCNC)作载体,利用笼壁上丰富的微孔(~0.6 nm)易于捕获金属配位阴离子、掺杂氮原子利于锚定金属原子的协同作用,通过最简单的浸渍-吸附-烘干(70)过程,制得了M1/hNCNCM=PtPdAuIr等)单位点贵金属催化剂。Pt1/hNCNC催化剂的Pt载量可高达5.68 wt%,在酸性介质中表现出极低的析氢过电位、超高的质量活性和优异的稳定性(图1)。通过理论和实验研究揭示了Pt单位点催化剂的形成机制及其优异稳定性的根源。本项研究揭示的微孔捕获和杂原子锚定的协同作用为方便构建高稳定单位点催化剂提供了新的思路和方法,对于促进单位点催化剂的基础研究和实际应用具有重要价值。

    该研究得到了国家自然科学基金重点项目、科技部纳米重大研究计划等项目的资助。

1. Pt单位点催化剂的形貌与氢析出性能。(a) HAADF-STEM照片;(b) EXAFS图谱;(c) 氢析出活性;(d) 稳定性

 

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