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介观催化团队祝艳教授课题组研究原子簇催化取得新进展

日期:2018年6月21日 09:34

 具有确定原子数目和精确结构的金属原子簇,呈现类似分子的行为和特殊的电子性质,与其外围配体共同作为催化剂时,是一种介于均相与多相之间的结构精准的新型催化剂,能够从原子水平上真正反映催化剂结构对其性能的影响,为催化研究提供更本质的清晰信息,对结构与催化性能的准确关联具有重要意义。

 祝艳教授课题组对已知结构的Ag25原子簇,分别用AuPdPt三种异质原子成功替换位于Ag25原子簇中心的银原子,形成由24个银原子包围的异核双原子簇(Au@Ag24, Pd@Ag24, Pt@Ag24),该中心异原子虽然只有一个,但对原子簇簇的催化性能影响巨大。在催化CO2和末端炔烃合成丙炔酸衍生物的碳碳键形成反应中,异核双原子簇比单银原子簇具有更优异的催化活性和稳定性,催化活性与稳定性顺序均为Ag@Ag24<Pt@Ag24Pd@Ag24<Au@Ag24,实验事实得到了理论计算结果的详细解释与证实。

 此工作揭示了原子簇催化剂中一个原子的变化就足以引起其催化性质的重大改变,用理论与实验结合的方式深入探究了其中的作用原理,为原子簇催化剂控制与新催化剂和新反应发现提供了新的思路。

 该工作以“Central Doping of a Foreign Atom into the Silver Cluster for Catalytic Conversion of CO2 toward C-C Bond Formation”为题在线发表在Angewandte Chemie (DOI: 10.1002/anie.201805319 and 10.1002/ange.201805319)上。硕士生刘园园、柴晓琪、蔡潇共同完成实验工作,北京计算科学研究中心陈名扬博士负责其中的计算工作,南京大学介观催化团队负责人丁维平教授和卡内基梅隆大学金荣超教授参与了讨论,介观催化团队学术指导陈懿院士长期指导团队开展尺度上从小到大、结构上从简单到复杂的催化剂构筑与性能研究,为此工作的完成奠定了学术思想基础。此研究得到南京大学登峰人才支持计划、江苏省六大人才高峰、中央高校基本科研业务费以及国家自然科学基金的资助。

 

所属类别: 科研进展

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