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胡兴邦、吴有庭团队在CO2分离和利用方向研究新进展

日期:2018年11月19日 10:04

二氧化碳(CO2)是主要温室气体之一,如何对其进行高效分离及合理利用具有重要的理论和现实意义。化学化工学院吴有庭教授和胡兴邦副教授一直致力于酸性气体(CO2, SO2H2S等)的分离和利用。在建立高效分离方法的基础上(AIChE J.2018, 64, 209-219; AIChE J.2016, 62, 4480-4490),最近他们在CO2加氢制甲酸方向取得了新进展(Nature Catal.2018, 1, 743-747; Angew. Chem. Int. Ed. 2018, DOI: 10.1002/anie.201809634R2)。

CO2加氢是一条制备大宗化工原料甲酸的绿色环保路线。由于此方法需同时活化惰性的H2CO2,其在催化领域一直是一个富有挑战的课题。目前,比较成熟的方法是使用基于贵金属(M=RuRhIrRe等)的化合物为催化剂,通过活化H2形成M-H活性中间体,然后CO2插入M-H得到甲酸或甲酸盐。相比之下,廉价的过渡金属作催化剂的例子不多,且催化活性相对较低。课题组与UCSDGuy Bertrand教授合作,开发了卡宾铜/B(C6F5)3-DBU协同催化体系(图1),其中卡宾铜能有效活化CO2,而B(C6F5)3-DBU能高效活化H2,反应最高获得了1881TON值,研究结果发表于Nature Catal.2018, 1, 743-747,论文发表后获得了同一期题名为“Harmonious hydrogenation catalysts”的文章专栏报道(Nature Catal.2018, 1, 739-740)。

1. 卡宾铜/B(C6F5)3-DBU协同催化CO2加氢

 

 更进一步,通过无过渡金属的化合物催化CO2加氢是更富挑战且尚未能实现的课题。尽管被广泛关注的受阻路易斯酸碱对(FLPs)已经表现出优异的H2活化能力,但受限于现有FLPs的活性及稳定性,其对CO2加氢仍然只能在当量反应的水平下实现。胡兴邦副教授和吴有庭教授课题组利用LewisB(C6F5)3与碳酸盐组成的Lewis/碱加合物作为CO2加氢反应的催化剂,以此发展了一种无过渡金属参与的CO2加氢反应方法(图2)。催化实验表明Lewis/碱对复合物能够作为有效的CO2加氢催化剂,反应的TON值可达3941。值得一提的是,该发现是首例应用Lewis/碱对复合物催化CO2加氢反应,整个过程没有过渡金属的参与。该研究丰富了Lewis/碱对复合物在催化领域的应用,也为无过渡金属参与的CO2催化加氢反应与提供了新的策略,研究结果在线发表于Angew. Chem. Int. Ed. 2018DOI: 10.1002/anie.201809634R2,并被编辑选为"Hot Paper"

2. Lewis/碱对复合物催化CO2加氢

以上Nature Catal.论文共同第一作者为南京大学化学化工学院的博士生赵天翔,胡兴邦副教授和UCSDGuy Bertrand教授为共同通讯作者。Angew. Chem. Int. Ed.论文第一作者为南京大学化学化工学院的博士生赵天翔,胡兴邦副教授和吴有庭教授为共同通讯作者,张志炳教授对论文提供了宝贵建议和支持。

上述工作得到国家自然科学基金以及南京大学双一流学科建设经费的支持。

所属类别: 科研进展

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